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自下而上的石墨烯纳米带显示出“咬伤”缺陷

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妙手带夫 楼主
发布于 2021-07-22 10:18
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'Bite' defects revealed in bottom-up graphene nanoribbons

石墨烯纳米带(Graphene nanoribbons, GNRs)是单层石墨烯的窄带,由于其晶体结构和电子结构之间的相互作用,具有有趣的物理、电学、热学和光学特性。这些新特性将他们推向了探索新一代纳米技术的前沿。

虽然自下而上的制造技术现在允许合成广泛的石墨烯纳米带,这些石墨烯纳米带具有明确的边缘几何形状、宽度和杂原子结合,但在这些原子精确的gnr中是否存在结构紊乱,以及在何种程度上,仍然存在争议。这个谜题的答案对于任何潜在的应用或产生的设备都是至关重要的。

EPFL计算凝聚态物理理论小组的主席Oleg Yazyev与emba实验室的Roman Fasel的实验nanotech@surfaces实验室合作,已经发表了两篇关于扶手椅边和锯齿边石墨烯纳米带问题的论文。

Michele Pizzochero曾是EPFL Oleg Yazyev实验室的博士生,现在是哈佛大学的博士后研究员。“在这些论文中,我们揭示了普遍存在的‘咬’缺陷,即缺失的碳原子基团,作为表面合成石墨烯纳米带结构紊乱的主要类型。尽管我们发现咬缺陷会降低基于石墨烯纳米带的电子器件的性能,但在某些情况下,由于其独特的磁性,这些缺陷可能为自旋电子应用提供令人兴奋的机会。”

扶手椅石墨烯带的制作都

最近发表在《2D Materials》杂志上的一篇论文“石墨烯纳米带咬缺陷中的量子电子传输”专门研究了9原子宽扶手椅式石墨烯纳米带(9-AGNRs)。这些gnr的机械鲁棒性、在环境条件下的长期稳定性、易于转移到目标衬底上、制造的可扩展性和合适的带隙宽度使其成为最有希望集成为场效应晶体管(fet)有源通道的候选材料之一。事实上,在迄今为止实现的石墨烯基电子器件中,9- agnr - fet表现出最高的性能。

虽然缺陷对电子器件的有害作用是众所周知的,肖特基势垒,即金属-半导体结形成的电子的势能势垒,都限制了当前gnr - fet的性能,并阻止了缺陷对器件性能影响的实验表征。在二维材料论文中,研究人员结合实验和理论方法来研究自下而上AGNRs中的缺陷。

通过扫描隧道和原子力显微镜,研究人员首次发现了9-AGNR中缺失的苯环是一个非常常见的缺陷,并估计了这些缺陷的密度和空间分布,他们将这些缺陷称为“咬伤”缺陷。他们量化了密度,发现它们有很强的聚集倾向。研究人员随后使用第一性原理计算来探索这些缺陷对量子电荷输运的影响,发现这些缺陷通过降低电导在带边显著扰乱了量子电荷输运。

这些理论发现随后被系统地推广到更宽的纳米带中,使研究人员能够建立实际指导方针,最大限度地减少这些缺陷对电荷传递的有害作用,这是实现新型碳基电子器件的重要一步。

锯齿形石墨烯带的制作都

在论文“自下而上之字形石墨烯纳米带的边缘无序:最近发表在《物理化学快报》上,同一组研究人员结合了扫描探针显微镜实验和第一性原理计算,来检查结构紊乱及其对所谓自下而上之zigzgnr (zgnr)中磁性和电子传输的影响。

zgnr的独特之处在于其非传统的无金属磁性顺序,根据预测,它可以保持到室温。它们具有沿边缘耦合铁磁和反铁磁的磁矩,研究表明,电子和磁性结构可以通过电荷掺杂、电场、晶格变形或缺陷工程在很大程度上进行调制。可调磁相关、可观的带隙宽度和弱的自旋轨道相互作用使这些gnr有希望用于自旋逻辑运算。这项研究专门研究了六碳之字形石墨烯纳米带(6- zgnr),这是迄今为止通过自下而上的方法获得的唯一宽度的zgnr。

再次使用扫描隧穿和原子力显微镜,研究人员首先识别了存在于纳米带边缘的无处不在的碳空位缺陷,然后解析了它们的原子结构。他们的结果表明,每个空位包含一个缺失的间二甲苯单元,即另一个“咬”缺陷,这与AGNRs中看到的一样,来自于反应环脱氢过程中发生的C-C键断裂。研究人员估计,6- zgnr中“咬”缺陷的密度大于自底向上agnr中等效缺陷的密度。

这些咬伤缺陷对6- zgnr的电子结构和量子输运性质的影响再次从理论上进行了研究。他们发现,这种缺陷的引入,类似于AGNRs,会导致电导的显著破坏。此外,在这种纳米结构中,这些无意的缺陷诱发亚晶格和自旋不平衡,造成局部磁矩。这反过来又产生了自旋极化电荷输运,使有缺陷的锯齿状纳米带在可扩展性的极限下最适合应用于全碳逻辑自旋电子学。

通过对等宽zgnr和agnr的比较,发现前者的输运对单一缺陷和多重缺陷的引入比后者更不敏感。总体而言,该研究提供了这些普遍存在的“咬”缺陷对自下而上石墨烯纳米带的低能电子结构的影响的全球图片。研究人员说,未来的研究可能集中在其他类型的点缺陷的研究上,这些点缺陷通过实验在这些纳米带的边缘观察到。


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